个人工作室时期杂志拍摄
2005年6月,赴宁夏银川出演梁羽生小说改编武侠电视剧《侠骨丹心》中厉南星一角。
2006年3月,出演尤小刚导演电视剧《康熙秘史》中满清第一词人纳兰性德 ,7月饰演张纪中制片新版电视剧《鹿鼎记》中康熙一角,完美演绎两大清朝人物 。同年6月,花花草草音乐工作室发行首张EP《风和日丽》,并赴英国伦敦拍摄MV。
2007年5月,拍摄电视剧《上海王》,饰演“新一代上海王”余其扬 。10月,在北京拍摄蔡智恒(痞子蔡)同名小说改编的数码电影《夜玫瑰》,饰演男主角柯志宏 。11月,拍摄电视剧《玫瑰江湖》,饰演男主角沐晟。
2008年3月,赴北京拍摄电影《斗爱》,饰演国际拉丁舞冠军楚思南 。7月,拍摄CCTV6出品的系列数字电影《火线追凶》,饰演智勇双全的老虎探长钟朗 。
2009年3月,拍摄尤小刚监制的战争悬疑电视剧《内线》,饰演梁冬哥,该剧于2010年9月27日登陆四大卫视,包揽黄金时段收视率前五名 。同年10月,客串张国立执导的温暖现实主义题材生活轻喜剧《不如跳舞》,饰演舞蹈演员罗鹏,该剧于2010年6月9日登陆CCTV-1黄金时段首播 。11月,拍摄年代情感大戏《来不及说我爱你》,饰演少帅慕容沣。该剧于2011年5月17日登陆浙江卫视,取得收视佳绩 。
2010年6月,拍摄年代电视剧《别无选择》,饰演齐天白 。
2010年10月,拍摄年代电视剧《菩提树下》,饰演关厚朴。该剧于2012年7月14日登陆四川卫视。2010年9月24日,花花草草音乐工作室推出国语专辑《视觉动物》,睽违六年,重回歌坛。10月24日在内地发行,创下销量佳绩,并凭借该专辑获得2010年中国歌曲排行榜“最佳舞台演绎男歌手奖”。
2011年3月,拍摄年代谍战剧《一触即发》,饰演双胞胎兄弟杨慕初&杨慕次,并演唱片头曲《黑》,该剧于2012年7月31日登陆北京卫视。凭借该剧打破港台艺人无缘金鹰奖的限制,以红头文件特批入围,获得第26届中国电视金鹰奖“观众喜爱男演员奖”提名并获得“2012年金鹰电视艺术节观众最喜爱的港澳台演员奖”,该奖自第27届中国电视金鹰奖开始正式更名为”中国电视金鹰奖观众喜爱的港澳台演员奖“ 。同年6月13日,拍摄由古龙小说改编的电视剧《天涯明月刀》,饰演男主角傅红雪,该剧于2012年6月24日在湖南卫视首播,在当年一度收视低迷的湖南卫视中取得瞩目成绩 。2013年凭借该剧获得第三届乐视影视盛典“年度最佳男演员奖” 。并且,2014年凭借该剧再次入围第27届中国电视金鹰奖并提名第27届中国电视金鹰奖”观众喜爱的港澳台演员奖“。
2011年8月20日,发布单曲《有一天我们都会老》,该曲获得2011年中国歌曲排行榜十大金曲奖,个人获得“最佳舞台演绎男歌手奖” 。同年10月1日、2日,在上海卢湾体育场举办第一场演唱会——钟汉良S-Party演唱会,首场门票15分钟售罄] 。
2011年末,加入杜琪峰导演《毒战》剧组,出演缉毒警察郭伟军。该片于2013年4月2日上映,票房过亿 。
2012年2月18日,在广州天河体育馆举办第三场钟汉良S-Party演唱会 。4月,拍摄小说改编电视剧《最美的时光》,饰演男主角陆励成。该剧于2013年11月20日登陆湖南卫视7:30剧场,并与《咱们结婚吧》套播每天播出20分钟,于12月11日恢复三集联播,该剧收视破2,备受瞩目。凭借该剧获得第4届乐视影视盛典“年度电视剧港台最佳男演员” 。